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    我国学者在氮气助催化研究方面取得新进展

    日期 2020-01-13   来源:化学科学部   作者:雷惊雷 高飞雪  【 】   【打印】   【关闭

    图. 氮气分子在温和条件下在负载的钌团簇表面加氢形成NNH和NNHx物种,从而作为助催化剂加速生物质的加氢脱氧反应

      在国家自然科学基金项目(批准号:21433005, 91645203, 21590792, 21978147)等的资助下,清华大学段昊泓、李隽和牛津大学曾适之(E. Tsang)、德莫特·奥海尔(D. O’Hare)等合作,首次发现氮气可作为助催化剂,显著提高负载的钌金属团簇催化生物质加氢脱氧的反应速率(图)。研究成果以Molecular Nitrogen Promotes Catalytic Hydrodeoxygenation(氮气分子助力催化加氢脱氧反应)为题,发表于期刊Nature Catalysis(《自然·催化》)上。论文链接:http://www.nature.com/articles/s41929-019-0368-6。

      氮气占空气的五分之四,因其丰富、价廉及显著的化学惰性等特点,被广泛用作催化反应的载气或保护气体。但清华大学段昊泓、李隽和牛津大学曾适之(E. Tsang)、德莫特·奥海尔(D. O’Hare)等团队通过实验和理论研究表明,化学上极其惰性的氮气在相对温和的反应条件下已经有可能参与化学反应或作为催化剂改变反应速率。针对钌团簇催化生物质加氢脱氧反应,研究团队采用原位光谱研究证实,氮气在钌团簇上被活化生成NNH和NNHx等氮氢物种;采用理论研究表明,氮氢物种由氮气活化的低能垒缔合机理生成,这些表面物种可提供带正电荷的高活性质子氢,从而大幅度降低了导致芳香环上碳-氧键断裂的加氢脱氧反应过渡态的能垒,实现氮气活化和加氢脱氧两类反应的高效耦合和加氢脱氧性能的大幅提升。

      上述研究为探索温和条件下的氮气活化提供了重要启示,对进一步推动小分子在金属纳米粒子和团簇上的催化研究具有重要意义。




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